關(guān)鍵詞：水分解 氫析出催化劑 電泳沉積 金屬有機(jī)骨架 

摘要：隨著世界工業(yè)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,作為不可再生能源的化石燃料消耗日趨增大并帶來(lái)嚴(yán)重的環(huán)境污染.氫能具有能量密度高、燃燒無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是替換傳統(tǒng)化石燃料的理想能源之一.通過電化學(xué)方法實(shí)現(xiàn)水裂解制氫是既滿足環(huán)境要求又符合氫氣生產(chǎn)需要的一種潛在有效方法,受到人們廣泛關(guān)注.基于鉑、釕等貴金屬的電催化劑在水裂解中具有很高的活性,然而其稀缺性和高成本是阻礙其大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用的重要因素.水裂解制氫包括二電子轉(zhuǎn)移的質(zhì)子還原和四電子轉(zhuǎn)移的水氧化兩個(gè)過程.相對(duì)于質(zhì)子還原,水氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程緩慢,是決定水裂解速率的關(guān)鍵.通常,質(zhì)子還原反應(yīng)傾向于在酸性條件下進(jìn)行,而水氧化反應(yīng)在堿性環(huán)境下更有利,反應(yīng)條件的差異阻礙了水裂解制氫的發(fā)展.因此,制備在堿性環(huán)境下具有高催化性能、高穩(wěn)定性和低成本的催化劑是促進(jìn)水裂解制氫能源技術(shù)進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵.金屬有機(jī)骨架(MOF)衍生的復(fù)合催化劑具有良好的催化性能和廣闊的應(yīng)用前景,在催化反應(yīng)中得到越來(lái)越多的重視.傳統(tǒng)的催化劑組裝方式是通過全氟磺酸聚合物等輔助劑將催化劑組裝到工作電極上,這些輔助劑具有較強(qiáng)的酸性,而且會(huì)覆蓋催化劑表面的催化活性位點(diǎn),降低催化劑比表面積,阻礙催化劑活性的進(jìn)一步提升.本文通過電泳的方法,將ZIF-67負(fù)載到碳紙上,進(jìn)一步通過碳化、部分磷化過程得到NC/Co/Co P/CP催化電極.研究發(fā)現(xiàn),在堿性環(huán)境(1 mol/LKOH)下,催化電流達(dá)到10 m A/cm~2的析氫過電位只有208 m V,析氧反應(yīng)的過電位為350 m V,在二電極體系中所需的電壓也只有1.72 V,催化活性明顯高于通過傳統(tǒng)方法組裝的電極.在長(zhǎng)時(shí)間的電化學(xué)穩(wěn)定性測(cè)試中,經(jīng)過20h的電流測(cè)試和1000次的CV測(cè)試后,該電極的催化活性沒有明顯下降.我們報(bào)道了一種基于MOF材料的復(fù)合電極組裝新方法,為MOF材料在?

催化學(xué)報(bào)雜志要求:

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