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簡易構筑Bi2Mo3O12@Bi2O2CO3異質結增強光催化脫除NO性能及其轉化過程

霍旺晨; 曹通; 許偉娜; 郭梓陽; 劉曉英; 要紅昌; 張育新; 董帆 重慶大學材料科學與工程學院; 機械傳動國家重點實驗室; 重慶400044; 電子科技大學基礎與前沿科學研究所; 環(huán)境科學與技術研究中心; 四川成都611731; 重慶大學物理學院; 重慶400044; 重慶工商大學環(huán)境與資源學院; 教育部廢油回收技術與設備工程研究中心; 重慶400067; 鄭州大學化學與分子工程學院; 河南鄭州450001

關鍵詞:異質結 no脫除 光催化 原位紅外 反應過程 

摘要:電荷分離及轉移是影響光催化效率的重要因素之一.本文采用簡易的水熱焙燒法,設計并構筑了Bi2Mo3O12@Bi2O2CO3(BMO@BOC)異質結,促進了光生載流子的分離與遷移,并優(yōu)化了異質結構中的BMO與BOC的組分比例,其中BMO@BOC-1樣品展現(xiàn)了最高的光催化脫除NO效率(~35%),且具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性.SEM與TEM結果表明,BMO@BOC-1樣品是由超薄納米片構成,可以提供豐富的反應活性位點,從而促進光催化反應的發(fā)生.HRTEM,XRD及Raman充分證明已成功合成不同組分比例的BMO@BOC異質結.同時, Raman與XPS結果表明, BMO@BOC異質結由Bi, O,C及Mo組成, XPS圖譜中擬合峰位置的偏移是由異質結組分不同所致.值得注意的是, UV-visDRS結果表明,BMO@BOC-4具有最好的光譜吸收性能,但它與BMO@BOC-2和BMO@BOC-1樣品的吸收帶邊相近,而PL結果則表明BMO@BOC-1具有更好的電荷分離性能,以及合適的組分比例,在一定程度上可以促進光吸收,并能最大限度的促進光生載流子的分離.BMO@BOC-1樣品的ESR測試結果說明,·OH與·O2-的含量隨著光照時間的延長而增加,證實了它們是光催化NO氧化的活性中間物種.另外,光催反應機制的研究在高效光催化劑的研發(fā)及其商業(yè)化應用中具有深遠意義.本文還利用原位紅外實時動態(tài)監(jiān)測手段,采用"連續(xù)流測試法"與"間歇流測試法"直觀動態(tài)地研究了BMO@BOC異質結催化劑表面光催化NO脫除反應過程.結果表明,在開燈前的吸附階段于催化劑表面形成了NO-, NO2-以及NO2等中間產物,開燈后的氧化階段出現(xiàn)終產物(NO3-).進一步深入分析,中間產物NO-和NO2-在氧化階段會被氧化活性物種進一步氧化成NO3-,而中間產物NO2可能作為一種毒副產物影響NO的完全氧化.綜上所述,本文將為理解NO氧化過程提供直觀且動態(tài)的研究方法,對光催化技術的發(fā)展具有重要的指導意義.

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