關(guān)鍵詞：金屬膦酸鹽 金屬磷酸鹽 碳納米管 氧還原反應(yīng) 電催化劑 

摘要：隨著環(huán)境污染和能源危機(jī)的日益嚴(yán)重,探索高效的非貴金屬氧還原電催化劑來替代商業(yè)Pt/C迫在眉睫.其中,報(bào)道比較多的是具有鈷基活性物種和氮摻雜碳的復(fù)合材料例如Co-Nx-C, Co3O4/GO, Co-N/CNT等,該復(fù)合材料具有高導(dǎo)電性、良好的穩(wěn)定性和優(yōu)異的催化活性.與其他鈷基催化劑相比,磷酸鈷由于其成本低廉,對(duì)環(huán)境友好,多功能的優(yōu)良特性,已被廣泛應(yīng)用于催化、吸附、分離及儲(chǔ)能等領(lǐng)域,在電催化方面也有極大的應(yīng)用潛力.研究表明,磷酸基團(tuán)不僅可以充當(dāng)質(zhì)子受體,也會(huì)誘導(dǎo)局部鈷原子的幾何結(jié)構(gòu)發(fā)生扭曲,從而有利于水分子的吸附并促進(jìn)析氧反應(yīng)的發(fā)生.此外,磷酸鈷也被證實(shí)具有一定的氧還原活性.盡管磷酸鈷電催化劑的研究已經(jīng)取得了一定進(jìn)展,磷酸根有利于質(zhì)子傳輸,但是其導(dǎo)電性很差,不利于電荷的轉(zhuǎn)移和傳輸,使得其電催化活性不高.將磷酸鈷和導(dǎo)電碳材料復(fù)合是解決問題的有效方法.而且,磷酸鈷在堿性溶液中并不穩(wěn)定,極大限制了其在電催化氧還原中的應(yīng)用.金屬有機(jī)膦酸鹽是一類包含金屬離子和有機(jī)膦酸配體的雜化材料,通過簡(jiǎn)單的焙燒便可以很容易地得到金屬無機(jī)磷酸鹽,并且在焙燒過程中氮摻雜的碳也會(huì)原位產(chǎn)生,并包覆在磷酸鈷的表面,使得其導(dǎo)電性和催化活性大大提高.為此,本研究組制備了有機(jī)膦酸鈷衍生的磷酸鈷和氮磷摻雜的石墨烯的復(fù)合材料并用于電催化氧還原和析氧反應(yīng),所得到的材料導(dǎo)電性和穩(wěn)定性良好,然而,該催化劑的表觀活性與商業(yè)Pt/C相比仍有較大差距,且使用有機(jī)膦酸鈷作為前驅(qū)體對(duì)活性的影響也不甚清楚.因此,本文采用含氮的有機(jī)膦酸配體乙二胺四亞甲基膦酸鈉(EDTMPS)為磷源制備了氮摻雜的磷酸鈷/碳納米管雜化材料(CoPiC-N/CNT-3),其催化活性和穩(wěn)定性良好,并進(jìn)一步探討了各種不同因素對(duì)電催化活性的影響.XRD和TEM結(jié)果表明,用這種

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